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追擊，最後波加曼把火箭隊打飛，小光也帶著受傷的皮卡丘去治療，之後也因為這樣小智、小剛和小光一起旅行。
這兩隻寶可夢默契合作辦到了不少事情，波加曼甚至在最後分別時傷心地邊哭邊拍打皮卡丘，使得皮卡丘也忍不住哭了起來。此外，小光的卷卷耳也由於喜歡上皮卡丘加入了小智一行人，並且在皮卡丘參加道館賽時給它打氣，作為回應皮卡丘也會在它參加華麗大賽時給它加油。除了道館賽和聯盟比賽以及收服野生寶可夢之外，皮卡丘和小智還參加過一些其他的比賽，例如對決！小智對皮卡丘!?
的點心大賽、我喜歡！寶可夢扮演大會!!中的“寶可夢扮演大會”、家緣時裝大會！通往寶可夢風格設計師之路!!的家緣時裝大會等等，在這其中皮卡丘也展示了有些搞怪以及有趣的一面。
在豐緣地區，皮卡丘學會如何衝浪。它也在格鬥寶可夢大對戰！裡從小智學會如何拳擊。而在神奧地區，小智用它來參加寶可夢乒乓大會。 皮卡丘再次在神奧地區野原市的野原道館中與吉憲的暴鯉龍戰鬥並使用伏特攻擊打敗它。它之後也和吉憲的浮潛鼬戰鬥了一會兒，讓小智的泳圈鼬有時間恢復體力。
而在家緣道館賽！VS梅麗莎!!，皮卡丘在經過一場激烈對戰後輸給了梅麗莎的耿鬼。 在與梅麗莎的對戰後，皮卡丘在全面對戰！真司對小智!! -後篇-裡與真司的對戰裡也被使用。一開始它與鴨嘴炎獸對戰；不過，在它使用電光一閃進行攻擊時，它因為鴨嘴炎獸的特性火焰之軀而被灼傷，使小智不得不把皮卡丘替換。之後，皮卡丘對上非常強大的圈圈熊並發動靜電特性使圈圈熊麻痺，不過這反而使對戰狀況雪上加霜，因為圈圈熊也發動了它的特性毅力，使皮卡丘發現自己完全敵不過圈圈熊，甚至被打飛至睿智湖，雖然皮卡丘仍能站起來，但最終仍失去戰鬥能力。此後，小智必須使用僅僅一隻小火焰猴來打敗真司剩下的五隻寶可夢。
而在電擊對戰！最後的徽章!!，皮卡丘與電次的電擊魔獸對戰，雖然電擊魔獸因發動電氣引擎特性而使速度加快，一度使皮卡丘陷入苦戰，但皮卡丘也能利用靜電特性使電擊魔獸麻痺並減慢電擊魔獸的動作，最終獲得勝利。之後，它再次被派出與電次的倫琴貓對戰，雖然同為電屬性，但因實力上的差異而使皮卡丘處於下風，最終被倫琴貓的電擊波打敗。 在鈴蘭大會里，小智在勁敵決戰！小智對真司!!裡使用皮卡丘與真司的波士可多拉對戰。
這成為了一場很好的對戰，也在皮卡丘被替換成烈焰猴之前成功削弱它的體力。皮卡丘也在白熱化的全面對戰！小智對真司!!小智與真司對戰的續篇中再次出戰，並開始和真司的雪妖女對戰。一開始它處於劣勢，不過之後它成功使用伏特攻擊並打敗了雪妖女。這讓皮卡丘第一次成功打敗真司的寶可夢的同時也讓小智處於優勢。
而在勁敵對戰勝負分曉！小智對真司!!，它與真司的電擊魔獸對戰，不過因為電擊魔獸的特性電氣引擎使皮卡丘陷入危機，最後很快就被電擊魔獸一招劈瓦打敗。在神奧聯盟半決賽！達克萊伊登場!!，皮卡丘是小智在大會半決賽裡與達克多的對戰中最後派出的寶可夢。
皮卡丘盡全力打敗達可多的拉帝歐斯。雖然一開始幾乎沒有一招成功傷害拉帝歐斯，不過皮卡丘之後跳上拉帝歐斯身上並在被甩下之前數次使用十萬伏特。在皮卡丘正要著陸時，拉帝歐斯使出一招潔淨光芒。皮卡丘使出聯合絕招——伏特攻擊和鐵尾與拉帝歐斯相碰撞，併產生大爆炸，結果皮卡丘和拉帝歐斯同時失去戰鬥能力，但此時小智的所有寶可夢都已失去戰鬥能力，因此達克多獲勝晉級決賽。 寶可夢 超級願望 到了合眾地區，皮卡丘也時常作為小智道館賽的主力出現。在前往合眾地區！捷克羅姆的身影!!
皮卡丘偶遇捷
